可充电镁电池被视为最具前景的下一代储能装置之一。然而，其安全性日益凸显，在实际应用中需予以充分考量。本研究提出一种采用0.5 m Mg(TFSI)₂非易燃无氯电解液的新型镁电池体系，该设计显著提升了电池的安全性能。2以2-甲氧基乙胺（MOEA）为添加剂在六甲基磷酰胺（HMPA）电解液中。该电解质体系促进了镁负极表面富磷、氮固态电解质界面的形成，展现出高度可逆的镁沉积行为，且在明火测试中不发生燃烧。实验与理论计算表明，MOEA的引入降低了溶剂化结构中HMPA的配位数。因此，Mg||Mg对称电池在0.1 mA cm-2电流密度和0.1 mAh cm-2容量条件下表现出更低的过电位，并能稳定循环超过700小时。−2以及0.1 mAh cm<sup>-2</sup>的容量−2此外，将镁阳极与钼阴极耦合的电池在100 mA g-1电流密度下循环500次后，可提供48.3 mAh g-1的比容量，且平均库仑效率接近100%。%%%%本研究为开发高安全性可充电镁电池提供了一种新型电解质设计方案。6阴极可提供48.3 mAh g的容量8在100 mA g电流密度下循环500次后−1仍保持接近100%的平均库仑效率。本研究为开发高安全性可充电镁电池提供了一种新型电解质设计方案。−1 with a high average coulombic efficiency close to 100%. Our work provides a novel electrolyte design for the development of high safety rechargeable Mg batteries.
镁电池因其负极材料镁的低氧化还原电位（-2.37 V vs. SHE）、金属镁阳极的高体积能量密度（3833 mAh cm³）等特点，已成为具有成本效益且可持续的固定式储能系统的理想候选者。−3），以及地壳中丰富的镁储量[[1], [2], [3], [4]]。随着能量密度的持续提升逐步增强镁电池性能，其安全运行的重要性日益凸显，必须在研发过程中予以充分考虑。当前制约镁电池发展的一大瓶颈在于其采用的有机液体电解质具有可燃性，这对电池整体安全性产生显著影响[5,6]。镁电池传统电解质体系主要基于氯化物盐类及高度易燃的醚类有机溶剂，这类组分会导致电化学腐蚀、火灾隐患和有害化学物质泄漏等多项安全问题[[7], [8], [9], [10], [11], [12]]。此类电解质严重背离了开发镁基电池的初衷。因此，设计不可燃且无氯的镁电池电解质系统，将有效提升其本质安全性与实用价值[13]。
本研究首次提出了一种基于无氯Mg(TFSI)2盐与HMPA阻燃溶剂的新型不可燃电解质，可显著提升镁金属电池的安全性。通过引入少量胺类添加剂调控界面固态电解质相间层(SEI)的组成，能进一步降低过电位并延长循环寿命。相较于传统含氯Mg(TFSI)2基电解质（通常溶解于DME等易燃有机溶剂中），该Mg(TFSI)2/HMPA + MOEA电解质具有不可燃特性。实验与理论计算分析表明，在固体电解质界面（SEI）处存在富含磷、氮的溶剂分解产物。采用该电解质的Mg||Mg对称电池可在0.1 mA cm<sup>-2</sup>电流密度下稳定循环超过700小时，且过电位低至43 mV−2以及0.1 mAh cm<sup>-2</sup>的面容量−2。此外，该电解质的实际可行性也在Mg||Mo6全电池展现出具有竞争力的电化学性能。我们认为，对此类不易燃且无氯化物电解质的研究可为开发安全、可持续的镁基电池提供新策略。8 full cell, which shows competitive electrochemical performance. We believe that the research on such non-flammable and chloride-free electrolytes could provide a new strategy for developing safe and sustainable Mg-based batteries.
